Il a notamment fondé le groupe de rock The Frames en 1990. En avril 2006, il se lance en solo avec l'album "The Swell Season", pour lequel il collabore avec la musicienne tchèque Markéta Irglová, la finlandaise Marja Tuhkanen (violon et alto), et le français Bertrand Galen (violoncelle).
Sa carrière d'acteur est étroitement liée à sa vocation de musicien, puisqu'il a joué le guitariste Outspan Foster dans The Commitments d'Alan Parker, et que dans le film Once de John Carney (2006), il incarne un musicien des rues qui rencontre une pianiste et chanteuse interprétée par Markéta Irglová.